1260年，在他登基后一個(gè)月內(nèi)，他便成立了中書省，由王文統(tǒng)擔(dān)任中書省平章政事，張文謙為其主要助手（中書左丞）。中書省主要負(fù)責(zé)處理大多數(shù)的政務(wù)。1263年，他建立了樞密院，負(fù)責(zé)軍事。五年后，最后一個(gè)主要機(jī)構(gòu)御史臺(tái)成立了，負(fù)責(zé)監(jiān)察和向忽必烈報(bào)告漢地官員的情況。這些機(jī)構(gòu)在各省都設(shè)有分支機(jī)構(gòu)（行），負(fù)責(zé)執(zhí)行中央政府決定的政策。這些機(jī)構(gòu)負(fù)責(zé)全國(guó)事務(wù)，此外還有很多專為大汗和皇宮提供服務(wù)的特殊機(jī)構(gòu)，例如內(nèi)務(wù)府、將作院等。
忽必烈簡(jiǎn)化并整合了行政管理系統(tǒng)。他采取了高鳴的建議，廢除了自唐朝起就設(shè)立的門下省和尚書省，但保留了中書省，六部也并入中書省，該機(jī)構(gòu)全權(quán)負(fù)責(zé)行政事務(wù)。由于只有一個(gè)機(jī)構(gòu)負(fù)責(zé)，行政管理應(yīng)該進(jìn)行得更順暢。呈報(bào)皇帝的所有奏折都要經(jīng)過(guò)中書省過(guò)濾，中書省負(fù)責(zé)起草法律，解決“涉及死刑之案件并設(shè)斷事官輔助之”。中書令經(jīng)忽必烈批準(zhǔn)，得做出重要決策，由各部負(fù)責(zé)執(zhí)行。左丞相和右丞相負(fù)責(zé)向皇帝提出建議，并負(fù)責(zé)六部，而六部則負(fù)責(zé)貫徹執(zhí)行政府政策，并在中書令患病、出行或無(wú)法視事時(shí)代行其政。
鞏固汗位
1264年8月21日，阿里不哥向忽必烈投降。勝利之后忽必烈立即向各系兀魯思派去急使，召他們東赴蒙古草原，重新召開忽里臺(tái)大會(huì)。世祖重開忽里臺(tái)的目的，是因?yàn)樗紤]到中統(tǒng)元年三月二十四日倉(cāng)促即位于開平，沒(méi)有四大兀魯思的代表參加，不符合成吉思汗的扎撒（法律），故而準(zhǔn)備依照傳統(tǒng)慣例，在祖先發(fā)祥地斡難---怯綠漣之域召開由各系宗王參加的忽里臺(tái)，重新確立自己的大汗地位，并借這次大會(huì)扼制帝國(guó)分裂的趨勢(shì)。
欽察汗別兒哥、察合臺(tái)汗阿魯忽和伊利汗旭烈兀（忽必烈之弟）一致同意東來(lái)赴會(huì)。元世祖也向窩闊臺(tái)汗海都派去了急使，但海都拒絕前來(lái)。當(dāng)然，這次原定于至元四年（1267年）召開的忽里臺(tái)沒(méi)能如約舉行，主要是因?yàn)楦骱箛?guó)之間隨后爆發(fā)戰(zhàn)爭(zhēng)，以及在此后一年多時(shí)間里阿魯忽、旭烈兀、別兒哥三位汗王先后去世。（旭烈兀1265年去世，別兒哥、阿魯忽1266年去世，他們不可能參加1267年的忽里臺(tái)，否則蒙古帝國(guó)皇族之間的內(nèi)斗也許可以停止）。但窩闊臺(tái)汗海都的抗命已經(jīng)明白無(wú)誤地表明了反叛意圖。
1269年，欽察汗國(guó)、窩闊臺(tái)汗國(guó)與察合臺(tái)汗國(guó)召開塔剌思忽里臺(tái)會(huì)，達(dá)成了共同反對(duì)拖雷家族控制的大汗直轄地（忽必烈實(shí)際控制區(qū)）和伊兒汗國(guó)（旭烈兀家族控制區(qū)），并劃分各自在阿姆河以北地區(qū)的勢(shì)力范圍的協(xié)議。塔剌思大會(huì)是大蒙古國(guó)分裂解體過(guò)程中的一個(gè)重要事件，從此察合臺(tái)汗國(guó)和窩闊臺(tái)汗國(guó)脫離了大蒙古國(guó)皇帝（蒙古大汗）的直接控制，對(duì)此后數(shù)十年中亞歷史的發(fā)展產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的影響。
窩闊臺(tái)汗海都一直和忽必烈對(duì)著干。企圖奪取大汗之位。終元世祖忽必烈一朝，元朝和窩闊臺(tái)汗國(guó)，察合臺(tái)汗國(guó)征戰(zhàn)不休，直到元成宗時(shí)期才徹底解決西北問(wèn)題。
直到1303年，元成宗與西北諸王達(dá)成和議，西北諸王承認(rèn)元朝的宗主地位，彼此之間設(shè)驛路，開關(guān)塞，四大汗國(guó)一致承認(rèn)元朝皇帝是元太祖成吉思汗皇位的合法繼承人，是整個(gè)大蒙古國(guó)名義上的最高統(tǒng)治者。
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